永淳二年（683），李治駕到奉天宮，當時武則天從封泰山以後，勸李治封禪中岳。李治因患病而終止。李治苦於頭痛不可忍耐，侍醫秦鳴鶴道：“刺頭微微出血，可以治愈。”武則天在帷帳中說道：“此醫可斬首，想要在皇上頭上刺出血來嗎！”李治說：“我苦於頭痛，出血未必不好！”侍醫就用針刺百會，李治道：“我的眼睛看見了。”不久，李治命李顯代理國政，宰相裴炎、劉齊賢、郭正一等人協助理政。李治從奉天宮回東都，病得很厲害，宰相以下大臣都不能晉見。同年十二月，李治駕崩，臨終遺詔：太子李顯於柩前即位，軍國大事有不能裁決者，由天後（武則天）決定。四天以後，李顯即位，是為唐中宗，尊武則天為皇太後。

光宅元年（684年）二月，李顯打算任命韋皇後之父韋玄貞為侍中，裴炎力諫，李顯生氣地說：”朕即使把天下都給韋玄貞，又有何不可？還在乎一個侍中嗎？”武則天以此為借口將李顯廢黜為廬陵王，並遷於房州，轉而立第四子、豫王李旦為帝，是為唐睿宗。武則天臨朝稱制，自專朝政。同年九月，徐敬業、徐敬猷兄弟聯合唐之奇、杜求仁等以扶支持廬陵王為號召，在揚州舉兵反武，十多天內就聚合了十萬部眾。武後當即以左玉鈐大將軍李孝逸為揚州道大總管，率兵三十萬前往征討。十一月，徐敬業兵敗自殺。

垂拱二年（686年）三月，武則天下令制造銅匭（銅制的小箱子），置於洛陽宮城之前，隨時接納臣下表疏。同時，又大開告密之門，規定任何人均可告密。凡屬告密之人，國家都要供給驛站車馬和飲食。即使是農夫樵人，武則天都親自接見。所告之事，如果符合旨意，就可破格升官。如所告並非事實，亦不會問罪。同時，武則天又先後任用索元禮、周興、來俊臣、侯思止等一大批酷吏，掌管制獄，如果被告者一旦被投入此獄，酷吏們則使用各種酷刑審訊，能活著出獄的百無一二。

這樣，隨著告密之風的日益興起，被酷吏嚴刑拷打致死的人日漸增多。於是在朝廷內外便形成了十分恐怖的政治氣氛，以致大臣們每次上朝之前，都要和家人訣別，整天都惶惶不可終日。為獎勵告密，武則天對告密者破例授官。是年殺安南王李穎等宗室十二人，又鞭殺故太子李賢的兩個兒子，唐之宗室被殺戮殆盡，其中幼弱幸存的人也被流放至嶺南。

武則天謀奪李唐的社稷，翦除唐朝宗室，引起了諸王的不安，他們想要起兵對抗。還未有共識的時候，博州刺史、瑯邪王李沖，垂拱四年（688年）八月於博州（今山東聊城東北）舉兵。豫州刺史、越王李貞起兵豫州（今河南汝南），以呼應李沖。武則天分遣丘神勣、魏崇裕擊之。李沖起兵七日敗死。九月，越王李貞兵敗自殺。武則天想盡除李氏諸王，使周興等展開審訊，逼迫韓王李元嘉、魯王李靈夔、黃國公李撰、東莞郡公李融、常樂公主等自殺，他們的親信也被殺死。

同年，武則天命令面首薛懷義率一萬多人，毀乾元殿，建明堂。花費近一年時間後，明堂落成，高二百九十四尺，闊三百尺。共三層，上為圓蓋，有條九龍作捧著的姿態。上有鐵鳳，高一丈。飾以黃金，稱為“萬象神宮”。明堂既成，又命薛懷義鑄大像，大像的小指也可以容納數十人，於明堂北起五層高的天堂來收納大像。建宮的花費達到以萬億計，政府財政為之枯竭。武則天的侄子武承嗣命人鑿白石為文曰：“聖母臨人，永昌帝業。”號稱在洛水中發現，獻給武則天，武則天大喜，命其石曰“寶圖”。之後武則天加尊號為“聖母神皇”。

天授元年（690年），武則天宣布改唐為周，自立為帝，定洛陽為都，稱“神都”，建立武周王朝。

載初二年（691年）七月，法明等撰《大雲經》四卷，說武則天是彌勒佛化身下凡，應作為天下主人，武則天下令頒行天下。命兩京諸州各置大雲寺一所，藏《大雲經》，命僧人講解，並將佛教的地位提高在道教之上。九月侍禦史傅游藝率關中百姓九百人上表，請改國號為周，賜皇帝姓武。於是百官及帝室宗戚、百姓、四夷酋長、沙門、道士共六萬餘人，亦上表請改國號。武後準所請，改唐為周，改元天授。尊號聖神皇帝，改元天授，但仍以李旦為皇嗣，賜姓武氏。立武氏七廟於神都，追尊周文王曰：始祖文皇帝。立武承嗣為魏王，武三思為梁王，其餘武氏多人為王及長公主。

長壽元年（692年）九月，武則天派王孝傑與阿史那忠節率軍出征西北。十月二十五日，王孝傑大破吐善，收覆龜茲、疏勒、於闐、碎葉安西四鎮，設安西都護府於龜茲。在群臣一致反對的情況下，武則天毅然對安西四鎮增兵三萬。這一措施使安西四鎮從此安定，直到唐玄宗時再無反覆。

長壽二年（693年）正月初三，武則天聽信讒言，殺皇嗣李旦的妃子劉氏、德妃竇氏，李旦幾遭誣陷，險些受禍。初七，又降封李旦之子皇孫李成器、恒王李成義等為郡王。九月初九，武則天加號“金輪聖神皇帝”，制作金輪、白象等“七寶”。十四日，武則天又為其曾祖父、祖父及父親加謚。

長壽三年（694年），武三思率四夷首領請以銅鐵鑄天樞，立於端門外，以歌頌武則天的功德。武則天親題曰：“大周萬國頌德天樞”。天樞鑄造歷時八月而成，高一丈，用銅鐵二百萬斤。

天冊萬歲元年（695年）正月初二，武則天加號為“慈氏越古金輪聖神皇帝”。五月，契丹首領李盡忠、孫萬榮率兵起義，攻陷營州，殺都督趙文翙。武則天派將軍曹仁節、張玄遇、李多祚等率兵征討。曹仁節等人由於誤中吐蕃伏兵，全軍覆沒。接著，武氏再派武攸宜、王孝傑等率兵討伐，均大敗而歸。

神功元年（697年）四月，武則天又派武懿宗、婁師德、沙咤忠義率兵二十萬，討伐契丹。六月，孫萬榮兵敗被殺，契丹餘眾歸降於突厥。

同年，酷吏來俊臣欲羅告武氏諸王及太平公主，又欲誣李旦、李顯與南北衙共同謀反，擬一網打盡。武氏諸王與太平公主都十分害怕，共同揭發其罪行，下獄處以極刑。仇家爭食其肉，不一會就食盡。來俊臣兇狡貪暴網羅無辜，織成反狀，殺人不可勝計，“贓賄如山，冤魂塞路”。武則天亦知天下憤怨，下令歷數其罪狀，並沒收其家財。

聖歷元年（698年），武承嗣、武三思謀求為太子，幾次使人對武則天說：“自古天子沒有以異姓當做繼承人的。”武則天猶豫未決，狄仁傑對武後說：“姑侄之於母子，哪個比較親近？（武承嗣、武三思為武則天之侄，李顯、李旦則為武則天之子），陛下立兒子，那麽千秋萬歲後，會在太廟中作為祖先祭拜；立侄子，那麽從未聽說侄子當了天子，把姑姑供奉在太廟。”又勸武則天召還李顯。自此後，武則天無意立武承嗣、武三思為太子，並將李顯秘密接回洛陽。控鶴監內供奉吉頊、張易之、張昌宗都曾請求武則天立李顯為儲君，皇嗣李旦亦請求遜位於李顯。在來自各方面擁護李唐的壓力下，武則天進一步認識到人心所向的是李唐宗室，如果再一意孤行，就會有喪失人心的危險。而在後來一次征兵中，“初募兵，無有應者，聞太子（李顯）行，北郊山頭皆兵滿，無容人處。”此事更加說明李唐才是眾望所歸。在經過多方權衡之後，武則天最終決定立李顯為皇太子。

武則天解決了繼承人的問題後，志得意滿，加上年齡增長，開始耽於享樂，大修宮殿、佛寺，又修建歌功頌德的“天樞”。武則天的面首張易之、張昌宗兄弟年少美姿容，常傅朱粉、穿著華麗的衣服。武承嗣、武三思等都爭著追捧他們，甚至為他們執鞭牽馬。當時，武則天已經進入真正意義上的暮年，老病纏身的她長時間不能上朝，對朝政的控制力下降，她將二張兄弟當做耳目。二張逐漸插手朝政，陷害宰相魏元忠，不僅跟大臣結怨，也使得武則天回歸李唐、傳位太子的形勢發生逆轉，引起了政局的覆雜化，武則天母子、君臣關系也因此空前緊張起來。據史料記載，武則天的孫女永泰公主因與丈夫武延基和邵王李重潤一起議論二張，被構陷處死。

神龍元年（705年）正月，武則天病篤，臥床不起，只有張易之、張昌宗兄弟侍側。宰相張柬之、崔玄暐與大臣敬暉、桓彥範、袁恕己等，交結禁軍統領李多祚，佯稱二張謀反。於是發動兵變，率禁軍五百餘人，沖入宮中，殺死二張，隨即包圍武則天寢宮，要求武則天退位。武則天被迫禪讓帝位與太子李顯，隨後徙居上陽宮（洛陽禁苑之東）。李顯上武則天尊號為“則天大聖皇帝”，武周一朝結束。二月，唐朝覆辟，百官、旗幟、服色、文字等皆覆舊制，覆稱神都為東都。

神龍元年十一月二十六日（705年12月16日），武則天在上陽宮的仙居殿病逝，享年八十二歲。遺詔省去帝號，稱”則天大聖皇後“，並赦免王皇後、蕭淑妃二族以及褚遂良、韓瑗、柳奭三人的親屬。神龍二年（706年）五月，與高宗合葬乾陵。

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